高场核磁共振表征和核自旋链[U-13C,15N]-丁腈的间接J谱

一维耦合自旋链是强关联量子物质的最小模型,已被提议作为传输量子信息的导线。在液体中,快速的分子翻滚会平均化各向异性偶极耦合,仅保留有效的各向同性标量J耦合哈密顿量。在零场至超低场(ZULF)条件下,不同类型核自旋间的频率差异被抑制,其内部哈密顿量可近似为各向同性海森堡模型。该研究团队通过化学修饰的[U-13C,15N]-丁腈核自旋链展示了完整自旋-自旋耦合网络的测定与验证方法,结合高场核磁共振检测与超低场演化技术。从1H、13C和15N核在16.4特斯拉高场下的核磁谱出发,研究人员提取了12自旋网络(4个13C、1个15N和7个1H)内所有相关J耦合值。通过机械式场循环装置实现高场自旋预极化后,将样品转移至磁屏蔽区进行≲50纳特斯拉超低场演化,最终返回高场检测信号。对超低场演化数据的傅里叶分析获得了间接J谱,其概念类同于ZULF核磁谱但由高场核磁仪测得。实验观测到J、1.5J和2J处的清晰谱峰,与基于耦合矩阵的模拟结果高度吻合。最后,该工作通过二维实验关联高场化学位移,实现了分子自旋链的拓扑映射。这些成果确立了[U-13C,15N]-丁腈作为特征明确的模型自旋链系统,为未来超极化和量子控制研究提供了哈密顿量定量基准。

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提交arXiv: 2026-02-14 21:35

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