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电子自旋叠加态通过对局域环境的敏感性实现纳米级传感，但其对振动运动的敏感性也限制了相干时间。分子自旋体系兼具化学可调性与原子级分辨率，却同时存在密集且热可及的声子谱，这会引入高效的自旋弛豫路径。尽管已有大量理论研究，但关于何种振动能量主导自旋弛豫或分子结构如何调控自旋-声子耦合(SPC)，实验界仍缺乏共识。该研究团队提出了一种全实验方法：通过结合非弹性中子散射获得的温变振动光谱与电子顺磁共振测量的自旋弛豫率，实现SPC系数的定量表征。将此框架应用于两个S=1/2模型体系——酞菁铜(II)(CuPc)和八乙基卟啉铜(II)(CuOEP)时，发现了两个截然不同的弛豫区域：在40K以下，50cm⁻¹以下的弱耦合晶格模占主导；而在40K以上，~185cm⁻¹以上的光学声子被热激活，其SPC系数比低频区高出近三个数量级，从而驱动弛豫。CuOEP中破坏平面对称性的结构畸变会软化晶格并增强非谐散射，但同时提高了自旋所在分子核心处伸缩模的能量，促使振动能量重新分布至分子外围和面外方向，最终使SPC相对CuPc降低，实现了CuOEP在室温下的自旋相干性。尽管该方法无法提供特定模式的SPC系数，但能量化不同光谱区域的贡献，在晶体结构、晶格动力学与自旋弛豫之间建立了具有广泛适用性的全实验关联。