相干多维光谱中的赫兹伯格-泰勒耦合:多能级体系的解析响应函数

相干多维光谱技术能够对分子和固体体系中的电子振动效应进行精细研究。该研究团队在位移谐振荡器模型框架下,针对存在赫兹伯格-泰勒(非康登)耦合的情况,提出了多维非线性响应函数的显式解析表达式。该理论框架适用于具有任意数量N电子态的体系,以及光与物质相互作用中任意阶数M的响应函数。研究表明,赫兹伯格-泰勒耦合会在时域响应函数中引入额外的振荡因子,经傅里叶变换后,这些因子会导致弗兰克-康登多维光谱产生以振动频率整数倍位移的复制峰。本研究成果为解释相干多维光谱中的非康登效应提供了一个普适性解析框架。
作者所在地: VIP可见
作者单位: VIP可见
提交arXiv: 2026-01-14 10:22

量科快讯