供体-受体量子相干性与非马尔可夫浴对共振能量传递距离依赖性的影响
准确掌握共振能量转移(RET)的距离依赖性信息,对于将其用作纳米尺度距离的光谱标尺至关重要。在这方面,理解供体-受体量子相干性和非马尔可夫环境效应(在短距离下尤为显著)具有重要科学意义。该工作通过比较相干RET理论(CRET)与非平衡态弗斯特RET理论(FRET)的计算结果,从理论上研究了这一问题,两种理论均考虑了非马尔可夫环境效应。研究证明,即使对于供体-受体电子耦合符合跃迁偶极相互作用的模型体系,RET速率通常也会偏离经典FRET理论预测的六次方反比关系。量子相干效应会使距离依赖性曲线比六次方关系更为陡峭,但增强程度的具体模式对参数取值较为敏感;而非马尔可夫环境效应会使CRET和非平衡FRET的距离依赖性曲线比六次方关系更为平缓,这是因为环境弛豫的有限时间尺度导致转移速率低于经典FRET预测值。虽然这些效应在亚皮秒时间尺度的粒子数动力学中表现明显,但它们对传统RET效率的贡献相对较小。这表明要通过常规RET效率测量实际观测到这些效应,需要采用高精度测量或选用具有快速激发态自发衰减特性的供体。
量科快讯
2 小时前
4 天前

