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电子与原子核的耦合运动主导着化学反应，但破解键断裂过程中两者相互作用仍具挑战性。本研究采用基于符合测量的多信使方法追踪了Br2分子的光诱导解离过程。紫外脉冲制备解离态后，强场电离技术实时监测演化体系。通过三维光离子-光电子动量符合测量，该团队同时捕获了瞬时核间距变化与电子结构重组过程，从而精确测定键断裂时间尺度。研究发现电子重排早在原子核达到键断裂距离前便已完成，揭示了电子-核耦合所决定的级联机制。半经典模型支持的结果表明，拉伸态Br2分子相当于双中心干涉仪——其原子中心间相干性的丧失编码了电子与原子核的协同演化。该工作为分子超快电子-核动力学成像建立了普适性研究框架。