基于激子莫特绝缘体Nb3Cl8的片上高阶参量下转换实现可编程多光子纠缠态
自发参量下转换(SPDC)和χ²/χ³介质中的四波混频是当前多数纠缠光子源的技术基础,但通过n阶参量下转换直接产生高阶纠缠多光子态仍极具挑战性,因为传统材料的高阶非线性效应极其微弱。该研究团队发现,单层Nb₃Cl₈(一种具有呼吸型Kagome晶格的激子莫特绝缘体)可支持高达七阶的异常巨大非线性磁化率。基于多体GW-Bethe-Salpeter方程和含时BSE/Kadanoff-Baym模拟计算,该材料展现出共振的χ²至χ⁷非线性响应,其中|χ⁴|和|χ⁵|数值比典型过渡金属二硫化物高出5-9个数量级。这种增强效应源于其平带结构和具有面外铁电极化排列的强束缚弗伦克尔激子。 结合已实验验证的1×N任意功率比集成分束器,研究人员提出了一种片上架构方案:每个输出臂集成Nb₃Cl₈微区,并可选配石墨烯栅极调控复n光子振幅。基于第一性原理计算的χ³和χ⁴数值,该平台预计可实现三光子GHZ态与四光子簇态的产生速率,分别比同等几何结构的硅基光纤和MoS₂方案提升约10⁸倍和10⁶倍。该工作推导了该系统的量子哈密顿量及显式n光子产生速率公式,并证明通过合适的干涉网络设计,可基于这种二维激子莫特绝缘体中的真实高阶非线性过程,实现电控可调、频谱可调的GHZ态、W态和簇态。
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