电子强耦合下的高次谐波产生:一项基于时间依赖的量子电动力学/量子化学联合研究

在腔体中创建光-物质杂化态(极化激元)为操控原子和分子的电子结构及电子动力学提供了引人入胜的新机遇。本研究通过理论模型探讨了法布里-珀罗腔中原(分)子与场模式间的电子强耦合(ESC)对高次谐波产生(HHG)光谱的影响。该工作假设原子或分子受强经典激光场驱动产生高次谐波,同时与分子量子电动力学(QED)框架下泡利-费兹哈密顿量描述的量子化腔模强耦合。具体而言,研究首先采用网格方法对一维氢原子与腔模耦合的模型哈密顿量进行“数值精确”处理;进而基于近期提出的QED-TD-CI(量子电动力学含时组态相互作用)方法[Weidman等,《化学物理杂志》160卷,094111页(2024年)],分析了氢分子与腔模的耦合体系。所得高次谐波光谱显示:(i)谐波截止频率的抑制与腔内量子光激发相关;(ii)在某些情况下,耦合光-物质系统的特定谐波会出现增强现象。

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