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多原子分子中可通过光寻址的电子自旋是一种极具前景的量子信息科学载体，其原子级可调性和纳米级局域化特性有望实现可扩展的量子比特设计与集成。然而，光学态选择与位点选择仍是待解难题。本工作提出了一种有机铒自旋量子比特，其窄线宽（兆赫兹量级）的光学跃迁与自旋跃迁耦合，可通过通信波段光高精度调控自旋自由度。这种自旋-光子界面实现了光学自旋极化与读出功能，能区分分子晶体中不同自旋态及磁不等价位点。该技术工作频率与成熟光电子/微波器件兼容，为构建可扩展的集成化分子自旋-光量子技术开辟了新路径。