《自然-纳米科技》（Nature Nanotechnology）以“Spectral visualization of excitonic pair breaking at individual impurities in Ta₂Pd₃Te₅”为题，在线刊发了付英双教授团队在激子绝缘体中杂质局域拆对方面的最新研究成果。论文第一作者为物理学院博士生杨连志和南京大学博士生吴德广。付英双、刘超飞副教授以及南京大学王锐教授为共同通讯作者，中国科学院物理研究所石友国研究员、北京计算科学中心姜泽禹研究员及张文号教授、翟天佑教授等参与了相关工作。

激子绝缘体是一类由电子–空穴对，即激子凝聚形成的新型长程相干量子态。自上世纪60年代提出以来，激子绝缘体一直被认为是研究玻色–爱因斯坦凝聚以及玻色关联效应的重要平台，并在全光学激子晶体管、自旋超流以及太赫兹光电子器件等方向具有潜在的应用价值。然而，激子绝缘体中的局域拆对（pair breaking）过程长期缺少直接的实验观测。由此衍生的核心科学问题是：宏观相干的激子凝聚态在微观尺度上如何被逐步破坏？该类拆对过程又如何在谱函数中体现？ 这些问题的答案直接关系到激子序的微观形成机制与激子凝聚的量子临界行为。局域杂质态为揭示激子配对的演化过程提供了研究思路。通过在原子尺度上扰动凝聚相，杂质能够产生暗含激子配对机制的独特束缚态特征。尽管早在1967年就已有关于激子绝缘体中杂质拆对现象的理论预测，其实验研究长期以来一直鲜有报道。

针对这一问题，付英双团队选择近年来受到广泛关注的范德华激子绝缘体材料Ta₂Pd₃Te₅ 作为研究平台。该材料具有准一维的晶体结构，并被认为能够承载具有宏观相干性的激子绝缘态。利用低温扫描隧道显微镜/谱（STM/STS）技术，研究团队在原子尺度直接观测到了激子绝缘体中的局域拆对现象，揭示了单个杂质如何破坏激子凝聚态，为研究激子量子序发展了一种基于杂质诱导激子束缚态的新型谱学方法。

研究团队利用低温、高分辨STM，对 Ta₂Pd₃Te₅ 表面进行了精细的原子级结构成像和局域电子态测量（图1）。实验发现，材料表面的Te空位能够在激子能隙内诱导出一对特殊的束缚态。这些次能隙束缚态位于费米能级两侧，对应电子和空穴分量。通过统计不同Te空位产生的谱学特征，发现不同类型的缺陷会导致束缚态的能量位置发生系统变化，说明其能量位置与缺陷构型密切相关。在激子拆对的图像下，杂质束缚态能量敏感依赖于杂质与激子绝缘体之间的耦合强度。进一步的外场扰动实验发现，随着针尖逐渐靠近样品，即隧穿电流 I_t逐渐增大，激子能隙增大，同时束缚态会向激子能隙边缘连续移动，并伴随其谱峰逐渐展宽、电子–空穴谱权重的不对称性减弱。激子能隙与杂质束缚态的这种同步演化行为表明，杂质态与激子配对破缺直接相关。独立的变温测量则显示，相比于仅考虑热效应的卷积谱，实验测得的束缚态谱在升温过程中衰减更快，符合杂质诱导配对破缺的唯象特征。此外，通过空间分辨的dI/dV谱成像，研究人员还发现束缚态的电子分量和空穴分量具有高度一致的空间分布，表明二者并非相互独立，与内禀锁定的激子拆对电子–空穴态描述吻合。这一系列实验结果首次提供了激子绝缘体中单杂质诱导局域拆对的直接谱学证据。

团队进一步研究了电子浓度不均匀性对杂质拆对态的影响（图2）。在Ta₂Pd₃Te₅ 表面，电荷不均匀区域在其隧道谱中表现为不同能量E_p的正常态高能特征峰。通过在E_p附近采集dI/dV绘图，可以直观呈现电荷涨落的空间分布。团队发现，当局域区域存在更强的电子–空穴不平衡性时，会出现另一类（第II类）束缚态能量更低的杂质态。当隧穿电流I_t增大到足够高的值（≳25 nA）时，也可以“触发”进而逐渐增强该类低能杂质态，并可与前面提及的第I类杂质态共存。持续增加I_t则会驱动第I类高能和第II类低能杂质态同时向能隙外的电子连续谱区域方向移动。这些行为表明，低能杂质态本质是新一类拆对效应。

针对上述实验结果，理论合作者建立了二维双轨道激子绝缘体的平均场模型，并利用T矩阵方法计算了杂质散射效应。当采用具有吸引性的散射势，且轨道内散射分量J_AA弱于轨道间分量J_AB时，可以定性复现实验中观察到的电子–空穴不对称的局域束缚态及其随针尖电场调控的演化行为，从而证实了次能隙态来源于激子配对被杂质局域破坏后形成的拆对束缚态。进一步的自洽计算表明，Te空位可局域削弱杂质附近的激子序参量，因而在电子–空穴不平衡增强时出现第II类低能激子杂质束缚态。其与第I类束缚态在隧道谱中的共存是激子序参量在空间发生重构及其对应的杂质态共隧穿后的谱学表现。

该工作将超导体中的Yu–Shiba–Rusinov（YSR）束缚态推广到激子绝缘体体系，首次实现了对激子拆对过程的原子尺度可视化，或成为激子绝缘体中类YSR态“杂质谱学”方法论的研究开端。这不仅为理解激子凝聚态从局域非相干配对到宏观量子相干的演化提供了关键线索，也为理解激子绝缘体的序参量结构、配对对称性等微观性质奠定了实验基础。鉴于激子绝缘体与超导体同属于费米子配对形成的玻色凝聚体系，未来有望启发学界进一步探索激子体系中的类约瑟夫森效应、无耗散二极管效应、激子涡旋等新奇激子关联现象。在应用层面，缺陷诱导的局域拆对可能用于实现原子级电子学器件，例如单光子发射器、原子级存储单元等。