伯克利科学家开发超快极紫外光谱技术,捕捉量子材料相变初期过程
2026年10月8日——相变,即构成材料的电子和原子集体重组成一种新状态,造就了量子材料中许多有趣的性质。但它们可能极难研究。大多数时候,物理学家和化学家只有在相变结束后才知道它发生过——就像烟花爆炸后你才注意到它一样。
如今,伯克利科学家率先提出了一种捕捉相变开始发生的新方法,利用极紫外(XUV)光的超快脉冲,在量子材料转变前的几飞秒(10-15秒)内观察其原子和电子。
该团队使用这种名为几飞秒极紫外(XUV)光谱的方法,为一个持续50年的谜团提供了新证据:材料1T-TiSe2如何在约200开尔文以下形成一种有序的奇异态。 团队还表示,未来同样的方法可用于探测其他相变。
“从方法学角度来看,这项工作展示了一种研究复杂量子材料的更广泛策略,其中电子、结构、磁性及其他自由度往往同时演化,”该新研究的资深作者、化学副教授Michael Zuerch说。
自20世纪70年代以来,1T-TiSe2一直是争论焦点。当时研究人员首次提出,其在200 K时的转变可能由“激子”驱动——激子是由一个受激电子和它留下的带正电“空穴”组成的束缚对。在适当条件下,像1T-TiSe2这样的材料可以成为“激子绝缘体”,其中激子自发形成并凝聚,展现出独特的量子性质。但在1T-TiSe2中,这种电子变化与原子重新排列成重复图案同时发生,形成所谓的电荷密度波。因此,电子和结构变化一起出现,使得难以分离出激子相互作用的贡献。
为了绕开这一问题,团队使用仅持续几飞秒的XUV光脉冲,对1T-TiSe2进行轻微扰动,并实时追踪其电子-空穴对在已知转变温度上下较宽温度范围内如何被拆散。
“寻找这种奇异态令人兴奋,因为研究人员已经在1T-TiSe2中追问这个问题超过五十年,”Zuerch课题组最近毕业的博士、该研究的共同第一作者Sheng-Chih Lin说。“尽管做了所有这些工作,对于激子相互作用在其相变中所起的作用,仍然没有共识。”
通过直接测量激子对如何被激光脉冲破坏,这项工作揭示出,即使在转变温度以上、材料处于普通无序相时,激子对也存在。这表明,这种配对并不只是有序态形成后的副产物。而在200 K转变温度附近,激子关联变得极易受甚至很小的扰动影响,表明材料正在接近一种不稳定性。
“说实话,我们第一次看到高温结果时相当担心,因为它们显示出与我们在低温下观察到的相同趋势,”该研究的共同第一作者Alfred Zong(link is external)说。他在加州大学伯克利分校担任Miller Research Fellow期间开展了这项研究,现在是斯坦福大学物理与应用物理助理教授。“但当我们测量转变温度附近的材料并观察到增强的敏感性时,事情开始说得通了。”
这些发现进一步支持了这样一种观点:电子-空穴相互作用在驱动1T-TiSe2相变的机制中发挥着积极作用。
尽管这项工作属于基础研究,但作者表示,理解1T-TiSe2中的激子机制也可能有助于理解相关材料。
“1T-TiSe2在转变温度以上存在激子涨落,原因在于该材料是准二维而非三维的,”Zuerch教授说。“许多激子绝缘体候选材料都是准低维的,因此同样的XUV方法也可以帮助在其他候选材料完全有序之前识别出类似的激子行为。”
研究人员补充说,1T-TiSe2材料本身也仍然是一个极具吸引力的研究对象。未来的工作可以探究激子关联与该材料低温态中出现的非平庸序之间的相互作用。


