核量子效应驱动的固体阿秒电子动力学涨落新机制

技术研究 中国科学院 2026-04-14 11:20

原子核量子效应(Nuclear Quantum Effects, NQE)包含核的零点振动与量子隧穿,对材料晶格稳定性、量子顺电性乃至超导等现象具有决定性影响,但其在阿秒级超快电子动力学中的作用长期未被厘清。传统观点认为,固体高次谐波(High harmonic generation, HHG)主要由激光驱动电子在晶格势中的非线性运动决定,这时原子核通常被视为经典点粒子。然而,在凝聚态物理与化学体系中,原子并非经典意义上的“点粒子”,它始终受到零点振动和量子隧穿等核量子效应的影响。然而,人们对NQE在电子动力学中的作用仍缺乏清晰认识。特别是在以HHG为代表的阿秒尺度电子超快过程中,核量子效应究竟扮演何种角色、如何影响电子动力学行为,仍是一个悬而未解的问题。这一问题不仅关系到对物质本征量子行为的理解,也直接影响量子信息与超快光电子学的发展。

近日,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心孟胜研究员指导博士后胡史奇、博士生陈擎,利用自主发展的融合含时密度泛函(TDDFT)和环聚物分子动力学(RPMD)第一性原理方法,和自主开发的全量子动力学软件TDAP,以典型二维材料石墨烯为模型体系,系统研究了核量子效应对固体HHG的影响。研究发现,NQE会在原子周围引入一种新的电荷密度空间涨落结构——“电荷密度涟漪”(Charge Density Ripples, CDR)。这种由核量子离域效应诱导的电荷分布重构,相当于一种额外的有效极化场,能够显著改变电子在晶格中的非线性散射轨迹,从而直接调制HHG的振荡相位,并在谐波信号中留下可观测的特征,比如HHG椭圆偏振旋转角的异常变化。

该机制不同于传统的“退相干模型”,提供了一种全新的物理图像,并成功解释了此前实验中尚未完全厘清的现象。这一发现表明,高次谐波光谱可以作为一种“全光学探针”,用于探测由核量子效应驱动的电荷分布变化。该结果突破了固体HHG研究中通常将原子核视为经典粒子的传统认识,表明核量子效应是不可忽略的超快动力学因素。本工作为理解超快尺度下的核-电子量子动力学提供了新的思路,也为未来基于光场的量子态探测与调控提供了新的路径。

核量子效应驱动的固体阿秒电子动力学涨落新机制
图 (a) 核量子效应调制的高次谐波谱及其椭圆偏振依赖。(b) 石墨烯晶格中核量子效应诱导的“电荷密度涟漪”。w/o NQE:不考虑核量子效应;w/ NQE: 考虑核量子效应。