近日，上海交通大学物理与天文学院向导教授团队、钱冬教授团队联合斯坦福大学、克莱姆森大学等机构研究人员，利用自然科学基金委国家重大科研仪器研制项目支持下自主研制的兆伏特超快电子衍射系统，结合第一性原理计算，定量揭示了激子绝缘体候选材料Ta₂NiSe₅光致能隙变化的结构起源。相关成果以“Structural contribution to light-induced gap suppression in Ta₂NiSe₅” 为题，发表于《物理评论快报》(Physical Review Letters 135, 096901, (2025))。

Ta₂NiSe₅长期以来被认为是激子绝缘体的有力候选材料，但其低温能隙的起源究竟是由激子凝聚主导，还是由结构相变驱动，一直存在激烈争论。此前，时间分辨角分辨光电子能谱（tr-ARPES）和超快光谱等实验揭示了该材料的能带和载流子动力学；但由于缺乏对原子运动的直接观测，难以确定该材料光致能隙变化的原因。

在本研究中，团队利用具备 50 飞秒时间分辨率和宽动量探测范围的兆伏特超快电子衍射系统，同时跟踪了近100个布拉格衍射峰的动态演化。与以往仅依赖少数衍射峰来推断结构动力学的研究不同，本工作通过多衍射峰的全局拟合建立了约百个独立约束方程，从而实现了光激发后原子运动的精确定量重构。这一方法突破了长期存在的难题——既要求超高时间分辨率以捕捉飞秒量级的结构演化，又要求足够多的衍射信息以确保解的唯一性和可靠性。得益于此，本研究在飞秒（1飞秒=10^-15秒）的时间尺度和亚皮米（1皮米=10^-12米）的空间尺度定量重建了光激发后原子的运动路径。

研究表明，光激发后Ta原子沿晶体a轴方向的位移在约200飞秒达到最大值（约2.6皮米），接近平衡态高温正交相的位置，单斜结构畸变被显著抑制。同时，实验发现沿a轴方向的原子位移与2THz声子振幅在高泵浦强度下出现饱和，显示该声子与激子存在耦合，其饱和行为符合激子耗尽机制；而沿c轴方向的原子位移及3THz 声子振幅则随光强线性增加，显示其与激子关联较弱。

进一步结合第一性原理计算，研究结果显示，即使不考虑激子关联，仅凭结构演化也足以导致能隙关闭；这与tr-ARPES中观测到的能带演化一致。值得指出的是，超快电子衍射揭示的原子位移饱和行为与过去光电子能谱中观察到的能隙变化以及超快光谱中观察到的声子振荡幅值饱和趋势相吻合，进一步表明光致结构相变在Ta₂NiSe₅的能隙变化中起主导作用。

本研究展示了兆伏特超快电子衍射结合多衍射峰全局拟合方法在强关联体系研究中的独特优势，不仅为理解激子绝缘体的物理机制提供了关键证据，也为探索复杂材料中原子结构与电子等自由度的耦合关系提供了有力工具。此外，该研究表明，与平衡态实验相比，非平衡态研究能够揭示材料在瞬态激发下的多自由度演化和耦合过程，可以提供平衡态研究无法获得的独特信息。

本工作获得国家自然科学基金和国家重点研发计划等项目的资助。上海交通大学博士生陈紫婧，斯坦福大学博士后徐晨航和克莱姆森大学博士生谢忱迪为论文的共同第一作者；上海交通大学向导教授、钱冬教授和斯坦福大学 Alfred Zong教授为文章共同通讯作者。